FU Berlin Digitale Dissertation
Peter Backhaus : Theoretische Untersuchungen zur Laserpuls-induzierten Stabilisierung von Stoßkomplexen Laser Pulse induced Stabilisation of scattering Complexes
|Zusammenfassung| |Inhaltsverzeichnis| |Ergänzende Angaben|

Zusammenfassung Einer der elementarsten Schritte photochemischer Reaktionen, das photoinduzierteKnüpfen einer chemischen Bindung, ist bis zum heutigen Tage nur unzureichenderforscht. Die vorliegende Arbeit beschreibt zum ersten Mal eine dreidimensionaletheoretische Simulation der Photoassoziation, bei der atomare Stoßkomplexemit Hilfe ultrakurzer Laserpulse in einen stabilen Zustand überführtwerden. Der erste Teil beschreibt die theoretische Herleitung des verwendetenModells und die zur Durchführung der Simulationen erforderlichen Näherungen.Das Modell umfaßt die Freiheitsgrade der Translation bzw. der Schwingungund die der Rotation. Im zweiten Teil wird die Stabilisierung von Stoßkomplexen im elektronischenGrundzustand am Beispiel des HCl untersucht. Dabei werden die inelastischenStreuprozesse der photoinduzierten Assoziation und der damit konkurrierendenBeschleunigung der Stoßpartner erforscht, wobei die Aufmerksamkeitbesonders auf Effekte gerichtet wird, die durch den endlichen Drehimpulsder beiden streuenden Atome entstehen. Insbesondere wird die Möglichkeitbetrachtet, mit Hilfe von Resonanzzuständen die streuenden Atome Hund Cl selektiv in Quantenzuständen mit bestimmter Schwingungs-Energieund spezifischem Drehimpuls zu präparieren. Außerdem werdenVorhersagen über die Meßbarkeit der untersuchten Effekte inAtomstrahlexperimenten getroffen. Im dritten Teil der Arbeit wird die Laserpuls-induzierte Stabilisierungvon bimolekularen Stoßkomplexen in einen elekronisch angeregten Zustandam Beispiel der Exciplex-Bildung von Hg2 behandelt.Die Simulationen orientieren sich an dem Experiment von Marvet und Dantus[1], wobei gezeigt werden konnte, daß die im Experiment erzieltenLaserpuls-induzierten Assoziations-Reaktionen wirklich bimolekular sindund es sich nicht um unimolekulare Reaktionen mit einem van der Waals-Anfangszustandhandelt. Desweiteren werden die im Experiment gemessenen Pump-Probe-Signalesimuliert und deren Ursachen aufgeklärt. Das simulierte und thermischgemittelte Spektrum zeigt dabei eine gute qualitative Übereinstimmungmit dem Experiment.

Inhaltsverzeichnis Die gesamte Dissertation können Sie als gezippten tar-File oder als zip-File laden. Durch Anklicken der Kapitelüberschriften können Sie das Kapitel in PDF-Format laden: Titelseite und Inhaltsverzeichnis Einleitung Stabilisierung durch induzierte Emission Stabilisierung durch Absorption Methoden Das Modell Lösung des zeitunabhängigen Modells Der Wechselwirkungs-Operator Lösung des zeitabhängigen Modells Inelastische Wirkungsquerschnitte Dynamikim elektronischen Grundzustand Modell Gebundene Zustände Resonanzen Populationsdynamik Möglichkeiten der Störungstheorie Zustands-Selektivität Assoziations-Querschnitt Beschleunigungs-Querschnitt Mittelung Dynamikin elektronisch angeregten Zuständen Modell Wellenpaketdynamik Pump- Probe- Spektrum Thermische Mittelung Reflektions-Prinzip Zusammenfassungund Ausblick Dissoziationsgleichgewichtvon Hg2 Literatur

Ergänzende Angaben:
Online-Adresse:	http://darwin.inf.fu-berlin.de/1998/7/index.html
Sprache:	Deutsch
Keywords:	photo association; scattering complexes; bimolecular; ultra-short laser pulses; theoretical
DNB-Sachgruppe:	30 Chemie
Datum der Disputation:	14-Jul-1998
Entstanden am:	Fachbereich Biologie, Chemie, Pharmazie, Freie Universität Berlin
Erster Gutachter:	Prof. Dr. Jörn Manz
Zweiter Gutachter:	Prof. Dr. Dietrich Haase
Kontakt (Verfasser):	backhaus@chemie.fu-berlin.de
Kontakt (Betreuer):	manz@chemie.fu-berlin.de
Abgabedatum:	09-Dez-1998
Freigabedatum:	10-Dez-1998

 

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