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FU Berlin
Digitale Dissertation

Christian Spitz :
Exzitonische Anregungen in zylindrischen J-Aggregaten von organischen Farbstoffen
Excitons in Cylindrical J-Aggregates of Organic Dyes

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|Zusammenfassung| |Inhaltsverzeichnis| |Ergänzende Angaben|

Zusammenfassung

Struktur und Exzitonendynamik von J-Aggregaten des Farbstoffes TDBC/C8 wurden untersucht, der innerhalb der TDBC-Derivate (5,5´, 6,6´-Tetrachlorobenzimidacarbocyaninen mit unterschiedlichen 1,1´- und 3,3´-Substituenten) zu denjenigen mit einem aufgespaltenen Aggregatspektrum gehört.

Nachdem gezeigt wurde, daß beide Absorptionsbanden zu einer Aggregatspezies und zu einem gemeinsamen exzitonischen System gehören, konnte anhand der Verschiebung der Absorptions- und Fluoreszenzbanden bei sehr hohem hydrostatischen Druck sowie der Fluoreszenzanisotropie und der polarisationsabhängigen Absorption der ausgerichteten Aggregate gezeigt werden, daß sie wahrscheinlich in einer zylindrischen Struktur vorliegen. Ein konkretes Modell für diese Struktur auf Grundlage der spektroskopischen Daten zeigt den mizellartigen Charakter dieser Aggregate.

Im Gegensatz zu der bislang angenommenen inkohärenten Energiemigration in den Aggregaten des TDBC/C8 konnte eine kohärente Exzitonendynamik mittels dreier laserspektroskopischer Meßprinzipien in ps-Zeitauflösung (APE, TCPP und TCSPC) nachgewiesen werden. Wellenlängen- und Temperaturabhängigkeit der Dephasierung wurde auf eine phononengekoppelte Intrabandrelaxation zurückgeführt. Darüber hinaus wurden für die Zahl der Moleküle, über die die Anregungsenergie delokalisiert ist, vergleichbare Werte gefunden wie für die linearen J-Aggregate des PIC und des TDBC.

Gestützt auf den ungewöhnlichen Verlust der Fluoreszenzanisotropie bei Tieftemperatur wurde eine besonders effiziente Energieleitung gefolgert, die man beim Einsatz zylindrischer Farbstoffaggregate als künstliches Antennensystem in farbstoffsensibilisierten Solarzellen nutzen könnte.

Inhaltsverzeichnis

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0.Inhaltsverzeichnis 2
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1.Einleitung4
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2.Theorie der Frenkel-Exzitonen in Farbstoffagregaten
2.1 Kollektive Anregungen 11
2.2 Exzitonentheorie für lineare Aggregate 12
2.3 Exzitonische Aufspaltung in zirkularen Aggregaten 17
2.4 Temperaturunabhängige Exzitonendynamik 23
2.5 Temperaturabhängigkeit der Exzitonendynamik 27
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3.Untersuchungen zur Struktur
3.1 Vorbemerkung 30
3.2 Umlagerung zwischen Aggregat und Monomer 33
3.3 Das Fluoreszenz-Anregungsspektrum36
3.4 Das Spektrum der nichtlinearen Polarisation 39
3.5 Spektroskopie unter hohem Druck 42
3.6 Fluoreszenzanisotropie 53
3.7 Messungen im gestreckten Polymerfilm 61
3.8 Zirkularer Dichroismus 67
3.9 Modell der Aggregatgeometrie aus den
spektroskopischen Daten 80
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4.Exzitonendynamik
4.1 Temperaturabhängige statische Spektren 87
4.2 Akkumulierte Photonen-Echo Messung 93
4.3 Dephasierung bei Tieftemperatur 97
4.4 Zwei-Farben-Pump-Probe Spektroskopie 99
4.5 Besetzungslebensdauer bei Tieftemperatur 102
4.6 Zeitaufgelöste Einzelphotonenzählung 105
4.7 Fluoreszenzlebensdauer bei Tieftemperatur 108
4.8 Temperaturabhängigkeit der Fluoreszenzlebensdauer 111
4.9 Temperaturabhängigkeit der Besetzungslebensdauer 118
4.10 Temperaturabhängigkeit der Dephasierungszeit 120
4.11 Fluoreszenzlebensdauer bei hohem Druck 123
4.12 Absorption des Angeregten Zustands 127
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5.Ausblick
5.1 Übertragung der Ergebnisse auf biologische Systeme 131
5.2 Anwendung zylindrischer Aggregate bei
der Nutzung der Solarenergie 134
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6.Zusammenfassung 138
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7.Anhang
7.1 Abkürzungen 141
7.2 Symbole 142
7.3 Literaturverzeichnis 143
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8.Danksagung 148
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9.Lebenslauf 150

Ergänzende Angaben:

Online-Adresse: http://www.diss.fu-berlin.de/1999/15/index.html
Sprache: Deutsch
Keywords: J-aggregates; Exciton; Dynamics; Spectroscopy
DNB-Sachgruppe: 29 Physik, Astronomie
Klassifikation PACS: 36.40.MR; 71.35.Aa
Datum der Disputation: 11-Feb-99
Entstanden am: Fachbereich Physik, Freie Universität Berlin
Erster Gutachter: Prof. Dr. Dietmar Stehlik
Zweiter Gutachter: Prof. Dr. Siegfried Dähne
Kontakt (Verfasser): c.spitz@gmx.de
Kontakt (Betreuer): Siegfried.Daehne@BAM-Berlin.de
Abgabedatum:27-Feb-99
Freigabedatum:30-Jun-99

 

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