FU Berlin Digitale Dissertation
Gero Heusler : Gasphasenuntersuchungen zu Geometrie und Ladungstransfer von Kohlenstoffclustern Gas phase investigations of geometry and charge transfer of carbon clusters
|Zusammenfassung| |Inhaltsverzeichnis| |Ergänzende Angaben|

Zusammenfassung Kohlenstoffcluster wurden in der Gasphase untersucht. Eine neue, modulare Molekularstrahlapparatur wurde aufgebaut und erlaubt eine Reihe von Experimenten. Die Arbeit teilt sich in drei Teile auf: Im ersten Teil wird gezeigt, daß die beinahe resonante Ladungstransferreaktion C60 + Na(3p) --> C60- + Na+ einen ungewöhnlich großen Alignmenteffekt zeigt (< rss > = 0.8 ± 0.2). In einem Kreuzstrahlexperiment wird das Natrium mit einem linear polarisierten Zweimodenfarbstofflaser angeregt. Der Alignmenteffekt wird beobachtet, indem gleichzeitig die Fluoreszenzabhängigkeit und die Abhängigkeit der C60- Anionen von der Polarisationsrichtung des Lasers aufgezeichnet wird. Es zeigt sich, daß beinahe nur Natriumatome, deren elektronische Ladungswolke asymptotisch entlang des relativen Geschwindigkeitsvektors ausgerichtet ist, zum Ladungstransfer führen. Dieser klare Effekt wird im Rahmen des "orbital following"-Modells und dem starken p-Charakter des LUMO (lowest unoccupied molecular orbital) im C60 interpretiert. Der zweite Teil ist einer massenspektrometrischen Charakterisierung der Kohlenstoffcluster gewidmet. Kohlenstoffcluster werden durch Laserverdampfung und anschließende Überschalldüsenexpansion erzeugt. Es zeigt sich, daß die bimodale Verteilung der Kohlenstoffclusterkationen sogar trimodal sein kann. Diese dritte Mode wird durch Koaleszenzreaktionen kleinerer Fullerene in der Quelle erklärt. Die Untersuchungen mit reaktiven Trägergasen (Wasserstoff und Stickstoff) erlauben einen Einblick in die unterschiedlichen Geometrien von Kohlenstoffclusterkationen. Hinweise auf die Bildung langlebiger angeregter Neutralzustände in großen Fullerenen werden gezeigt. Im dritten Teil werden die Geometrien der Kohlenstoffclusterkationen mit Hilfe der Gasionenchromatographie untersucht. Die Mobilität der Ionen in einem inerten Gas wird bestimmt. Ein Vergleich mit simulierten Mobilitäten für unterschiedliche geometrische Isomere erlaubt eine strukturelle Zuordnung der verschiedenen Isomere. Dies wird die Untersuchung der Reaktivität von Kohlenstoffclustern in Abhängigkeit ihrer Geometrie ermöglichen.

Inhaltsverzeichnis Die gesamte Dissertation können Sie als gezippten tar-File oder als zip-File laden. Durch Anklicken der Kapitelüberschriften können Sie das Kapitel in PDF-Format laden: Inhaltsverzeichnis 1 Einleitung 2 Experimenteller Aufbau I. Ladungstransfer: Die Reaktion C60 + Na(3p) --> C60- + Na+ 3 Theoretische Einführung 4 Meßergebnisse und Datenanalyse II. Massenspektrometrische Untersuchungen 5 Massenspektrometrische Analyse der Kohlenstoffcluster 6 Hochangeregte Neutralcluster langer Lebensdauer? III. Geometrie der Kohlenstoffcluster 7 Mobilität und Diffusion von Ionen in Gasen 8 Messungen der Mobilität von Kohlenstoffclustern 9 Zusammenfassung und Ausblick 10 Literaturverzeichnis

Ergänzende Angaben:
Online-Adresse:	http://www.diss.fu-berlin.de/1999/27/index.html
Sprache:	Deutsch
Keywords:	fullerenes; carbon clusters; charge transfer; alignment; geometry; gas phase ion chromatography; mobility
DNB-Sachgruppe:	29 Physik, Astronomie
Klassifikation PACS:	36.40.-c, 34.70.+e, 32.80
Datum der Disputation:	12-May-1999
Entstanden am:	Fachbereich Physik, Freie Universität Berlin
Erster Gutachter:	Prof Ingolf Volker Hertel
Zweiter Gutachter:	Prof Ludger Wöste
Kontakt (Verfasser):	Heusler@mbi-berlin.de
Kontakt (Betreuer):	Hertel@mbi-berlin.de
Abgabedatum:	05-May-1999
Freigabedatum:	03-Jun-1999

 

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