FU Berlin Digitale Dissertation
Robert Keyling : Ab-initio Berechnung der ultraschnellen Dynamik angeregter Elektronen in Volumen- und Oberflächenzuständen von Metallen Ab-initio calculation of the ultrafast dynamics of excited electrons in bulk and surface states of metals
|Zusammenfassung| |Inhaltsverzeichnis| |Ergänzende Angaben|

Zusammenfassung Traditionell bietet die Photoemissionsspektroskopie eine gute Methode zur experimentellen Bestimmung der Bandstruktur im Valenzbereich von Festkoerpern [Plum82]. In ihrer Erweiterung, der TR-2PPE-Spektroskopie, erlaubt sie neben der Bestimmung der energetischen Lage der Valenzbaender auch die Bestimmung der Bandenergien von niedrig angeregten Zustaenden. Neben der energetischen Position der Zustaende ist die TR-2PPE-Spektroskopie auch in der Lage, die Lebensdauern dieser Zustaende zu bestimmen [Pet97]. Fuer den unendlich ausgedehnten Festkoerper konnten die mit ihrer Hilfe gewonnenen experimentellen Daten durch die ab-initio-Rechnung gut wiedergegeben werden. Wir haben in unseren Rechnungen im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie erfolgreich die Grundzustaende fuer Aluminium und die Edelmetalle fuer den unendlich ausgedehnten Kristall, sowie fuer Oberflaechensysteme bestimmt. Das Austausch-Korrelationspotential wurde dabei in der LDA angesetzt. Im Anschluss daran wurden fuer diese Systeme die angeregten Zustaende mit Hilfe der Vielteilchenstoerungstheorie berechnet. Dies geschah durch Loesen der Dyson-Gleichung, in der die Selbstenergie in der GW-Approximation genaehert worden ist. Ein besonders erstaunliches Ergebnis war hierbei, dass bereits im Fall von Aluminium sehr deutlich Bandstruktureffekte in der Lebensdauer nachgewiesen werden konnten. Die energetischen Positionen (Realteile der Quasiteilchenenergie) der Oberflaechenzustaende in den Oberflaechensystemen sind rechnerisch bereits gut mit den Kohn-Sham-Gleichungen (Grundzustand) zu beschreiben, da in den betrachteten Faellen durch die Anwendung der Stoerungstheorie eine nur sehr geringe Renormierung auftrat. Ausgiebige Test wurden hierzu an Aluminium durchgefuehrt. Fuer ihre zugehoerigen Lebensdauern musste allerdings die Dyson-Gleichung herangezogen werden. Die ueberaus gute rechnerische Wiedergabe der experimentellen Daten fuer den unendlich ausgedehnten Festkoerper konnte auch fuer die Systeme mit Oberflaechen erreicht werden. Die energetische Lage einiger Oberflaechenzustaende nahe der Fermi-Energie fuehrte allerdings in den Lebensdauern zu einer merklichen Abweichung von den experimentellen Werten. Dies gilt insbesondere fuer den Shockley-Zustand der (111)-Oberflaeche von Silber am \Gamma-Punkt. Dieser Punkt liegt sehr nahe der Fermi-Energie. Die Ursache fuer die Abweichung stellt die in unserer Rechnung fehlende Elektron-Phonon-Wechselwirkung dar, die im Energiebereich um die Fermi-Energie stark an Bedeutung gewinnt. Ihr Beitrag fehlt in der von uns verwendeten GW-Approximation der Selbstenergie der Dyson-Gleichung. Wird die hier in dieser Arbeit verwendete Superzellmethode auf Adsorbatsysteme ausgeweitet, so stellt sie eine gute Moeglichkeit zur Beschreibung chemischer Reaktionen an Oberflaechen dar. Die Adsorbate bilden neben den Rekonstruktionen der Atome an den Oberflaechen der Oberflaechensysteme und den Clustern eine moegliche Ergaenzung bzw. Fortfuehrung der Arbeit. Die Rekonstruktionen sind Umordnungen der Atome der Oberflaeche und fuehren in einem bezueglich des Gesamtsystems sehr kleinen Bereich der Oberflaeche zu veraenderten Gitterkonstanten. Wie stark sich die Einbeziehung der Rekonstruktion auswirkt, kann schon jetzt dadurch abgeschaetzt werden, dass die ohne Rekonstruktion berechneten Eigenschaften der Oberflaechenzustaende recht gut mit den experimentell ermittelten Eigenschaften uebereinstimmen. Der Effekt sollte also recht gering ausfallen. Bei Adsorbaten und Clustern betritt man aus Sicht dieser Arbeit Neuland, so dass hier keine weiteren Voraussagen gemacht werden sollen.

Inhaltsverzeichnis Die gesamte Dissertation können Sie als gezippten tar-File oder als zip-File laden. Durch Anklicken der Kapitelüberschriften können Sie das Kapitel in PDF-Format laden: 0. Titelblatt, Inhaltsverzeichnis 1. Einleitung 7 2. Vielteilchentheorie 11       2.1.    Der Hamiltonoperator, die Wellenfunktion 11       2.2.    Der Grundzustand 13          2.2.1       Die Dichtefunktionaltheorie 13          2.2.2.       Die selbstkonsistenten Gleichungen 14          2.2.3.       Die lokale Dichteapproximation 16       2.3.    Methoden der Grundzustandsberechnung 17          2.3.1.       Die LAPW-Methode 17          2.3.2.       Die PW-Methode 17       2.4.    Der angeregte Zustand 19          2.4.1.       Die Dyson-Gleichung 19          2.4.2.       Die Selbstenergie, die GW-Näherung 23       2.5.    Die Fermi-Liquid-Theorie 24 3. Der unendlich ausgedehnte Festkörper 27       3.1.    Die Brillouinsche-Zone des fcc-Gitters 27       3.2.    Die Bandstruktur des Festkörpers 28          3.2.1.       Aluminium 28          3.2.2.       Silber 30          3.2.3.       Gold 32       3.3.    Die elektronische Dichte 34       3.4.    Die Lebensdauer angeregter Zustände 36 4. Einleitung zu den Oberflächen 41       4.1.    Die Superzelle, der Slab 41       4.2.    Das Dehnen 43       4.3.    Die Selbstenergie und Lebensdauern von Oberflächen 48 5. Die Oberflächen 51       5.1.    Die (100)-Oberfläche 51          5.1.1.       Die Bandstruktur 53          5.1.2.       Das Austausch-Korrelationspotential 58          5.1.3.       Die elektronische Dichte 61          5.1.4.       Die Lebensdauer 67    5.2.    Die (110)-Oberfläche 68          5.2.1.       Die Bandstruktur 69          5.2.2.       Das Austausch-Korrelationspotential 72          5.2.3.       Die elektronische Dichte 74          5.2.4.       Die Lebensdauer 75       5.3.    Die (111)-Oberfläche 76          5.2.1.       Die Bandstruktur 78          5.3.2.       Das Austausch-Korrelationspotential 83          5.3.3.       Die elektronische Dichte 85          5.3.4.       Die Lebensdauer 86 6. Zusammenfassung und Ausblick 89 7. Appendix 91 8. Literatur 101

Ergänzende Angaben:
Online-Adresse:	http://www.diss.fu-berlin.de/2002/166/index.html
Sprache:	Deutsch
Keywords:	femtosecond dynamics, lifetime of excited electrons, many-body theory, surface states, noble metals
DNB-Sachgruppe:	29 Physik, Astronomie
Klassifikation PACS:	78.47.+p, 72.15.Lh, 71.10.-w, 71.20.Gj
Datum der Disputation:	15-Jul-2002
Entstanden am:	Fachbereich Physik, Freie Universität Berlin
Erster Gutachter:	Prof. Dr. E.K.U. Gross
Zweiter Gutachter:	Prof. Dr. K.-H. Bennemann
Kontakt (Verfasser):	keyling@fhi-berlin.mpg.de
Kontakt (Betreuer):	hardy@physik.fu-berlin.de
Abgabedatum:	27-Aug-2002
Freigabedatum:	28-Aug-2002

 

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