Schlüsselwörter:
Multiphotonenionisation, Photodissoziation, Femtosekundenspektroskopie, intensive Lichtfelder
Sachgruppe der DNBAbstract
Die vorliegende Arbeit behandelt die Fragmentationsdynamik von Atomen und
Molekülen in intensiven Lichtfeldern. Die Anregung erfolgte in Lichtpulsen
mit einer Wellenlänge von 790 nm, einer Pulsdauer (FWHM) von (30-80)
fs und einer Intensität von I=5x1014 W/cm2 bis
I=4x1015 W/cm2.
Zur Zerfallsdynamik von Molekülen (H2/D2)
konnten durch den Aufbau einer speziell angepaßten Apparatur hochauflösende
Messungen zur Verteilung der kinetischen Energie geladener Fragmente durchgeführt
werden. Das in vorangegangenen Experimenten vorhandene Auflösungsvermögen
der kinetischen Energie der Dissoziationsfragmente konnte durch die Verwendung
eines durch eine Überschallexpansion adiabatisch gekühlten Molekularstrahls
wesentlich verbessert werden. Es zeigte sich dabei, daß die Verteilung
der Energien der H+ Ionen aus der Dissoziation H2+
+ 2 hn -> H+ + H(1s) (Floquet
2-Photonen-Kanal) signifikant schmäler ist, als vorher angenommen
wurde. Aufgrund dieser hohen Auflösung ließ sich ein Einfluß
der Isotope H2/D2 und der Pulsdauer der zur
Anregung der Moleküle benutzen Lichtpulse auf die Spektren erstmals
messen.
Weiter war es durch den Einsatz von sehr intensiven Lichtpulsen I>3x1015
W/cm2 möglich zum ersten Mal eine direkte Photoionisation
des Vibrationsgrundzustandes im elektrischen Zustand 1ssg
von H2+/D2+ zu beobachten.
Durch die anschließende Coulomb-Explosion erhält man Dissoziationsfragmente
mit einer sehr hohen kinetischen Energie (Ekin=(5-9) eV). Der
Anteil an Dissoziationsfragmenten in diesem Kanal ist sehr klein (wenige
Prozent der Gesamtausbeute der geladenen Dissoziationsfragmente). Damit
zeigen diese Messungen zum ersten Mal eine Coulomb-Explosion von
H2+/D2+ außerhalb des
Kernabstandsbereiches, in dem die ladungsresonante Erhöhung der Ionisationsrate
(CREI) auftritt. Für ein grundlegendes Verständnis der Dissoziationsdynamik
von H2/D2 wurde die Ausrichtung der Moleküle
in intensiven ultrakurzen Lichtpulsen (Pulsdauer < 30 fs) anhand der
Winkelverteilung der geladenen Fragmente in einer linear polarisierten
Lichtwelle und bei Verwendung von elliptisch polarisiertem Licht untersucht.
Es zeigte sich, daß eine Ausrichtung der Moleküle auf einer
Zeitskala erfolgen muß, die unter 30 fs liegt. Aus der Kombination
der hochauflösenden Messung der Verteilung der kinetischen Energie
und der Verwendung von ultrakurzen Lichtpulsen (Pulsdauer (FWHM)
<30 fs) war es möglich, die zu Beginn dieser Arbeit entstanden
Pump-Probe Messungen (Pulsdauer 80 fs) durch eine höhere Zeitauflösung
zu verbessern, und so eine Methode zur Abbildung der dissoziierenden Kernwellenfunktion
zu entwickeln. Durch die Messung der Verteilung der kinetischen Energie
der geladenen Fragmente ließ sich der Abstand der Kerne zum Zeitpunkt
der zweiten Photoionisation bestimmen und somit die Wahrscheinlichkeitsverteilung
der Kernwellenfunktion im Ortsraum berechnen. Es zeigte sich dabei, daß
die vorhandene Auflösung ausreicht, um ein grobes Bild von der Kernwellenfunktion
zu erhalten.
Die Fragmentationsdynamik von Atomen in intensiven Lichtfeldern wird
im zweiten Teil dieser Arbeit behandelt. Mit den Erfahrungen aus dem ersten
Teil wurde ein Apparatur zur hochauflösenden Messung der Impulsvektoren
der bei der Wechselwirkung mit intensiven Lichtpulsen entstehenden Ionen
in Zusammenarbeit mit der Gruppe von Prof. Ullrich (Universität Freiburg)
aufgebaut. Mit dieser Anlage wurden zum ersten Mal Messungen der Impulsverteilungen
der einfach und mehrfach geladen Nen+ Ionen (n=1,2 und 3) bei
verschiedenen Lichtintensitäten durchgeführt. Es zeigte sich,
daß aufgrund der Impulsverteilungen der mehrfach geladenen Neon Ionen
zwischen dem Bereich der sequentiellen und nichtsequentiellen Ionisation
unterschieden werden kann. Des weiteren konnten mit Hilfe der gemessenen
Impulsverteilungen erstmalig verschiedene Mechanismen zur Erklärung
der nichtsequentiellen Ionisation ausgeschlossen werden und somit ein quantitativer
Schritt zum Verständnis dieser grundlegenden Licht-Atom-Wechselwirkung
getan werden.
Betreuer | Sandner, Wolfgang; Prof. Dr. |
Gutachter | Sandner, Wolfgang; Prof. Dr. |
Gutachter | von Oppen, Gebhard; Prof. Dr. |
Gutachter | Zimmermann, Peter; Prof. Dr. |
Upload: | 2000-06-08 |
URL of Theses: | http://edocs.tu-berlin.de/diss/2000/trump_christoph.pdf |