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FU Berlin
Digitale Dissertation

Andreas Bartelt :
Steuerung der Wellenpaketdynamik in kleinen Alkaliclustern mit optimierten Femtosekundenpulsen
Control of Wave Packet Dynamics in Small Alkali Clusters with Optimally Shaped Femtosecond Pulses

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|Zusammenfassung| |Inhaltsverzeichnis| |Ergänzende Angaben|

Zusammenfassung

Das Ziel dieser Arbeit bestand in der Untersuchung von optimierten Steuerungsprozessen fragmentativer und nicht-fragmentativer molekularer Wellenpaketdynamik in den Modellsystemen der kleinen Alkalicluster. Zur Durchführung der Steuerungsexperimente wurde eine selbstlernende Rückkopplungsschleife entwickelt, die es ermöglichte, die prozesspezifisch geformten fs-Pulse zu optimieren. Ein Optimierungsalgorithmus steuerte dabei einen fs-Pulsformer iterativ an, bis die erzielten Ionenausbeuten des gewünschten Produkts maximal und die Pulsform optimal war. Der fs-Pulsformer bestand aus einem Null-Dispersions-Kompressor und einem kommerziellen Flüssigkristall-Modulator mit 128 Pixeln. Die computergestützten Ansteuerungen erlaubten eine gezielte Erzeugung komplexer fs-Pulsformen. So ließen sich mit Hilfe der gekoppelten Phasen- und Amplitudenmodulation Pulssequenzen mit definierten Eigenschaften generieren. Die Optimierung der 128 Parameter der spektralen Phase gelang mit einem Algorithmus auf der Basis der Evolutionären Strategien, der in derart hochdimensionalen Suchräumen selbst unter experimentellem Signalrauschen zuverlässig konvergiert. Als Methodentest diente die adaptive Rekompression eines dispersionsverbreiterten fs-Pulses. Die optimierten Pulsform wurden anhand der Intensitäts-Kreuzkorrelationsspur und der XFROG-Spur charakterisiert. Die XFROG-Spur ermöglichte die Vermessung des Chirps und des Phasenverlaufs. Die kleinen Alkaliclustern wurden in einer Molekularstrahl-Apparatur erzeugt und mit einem Quadrupol-Massenspektrometer nachgewiesen. Als Modellsystem wurde die Fragmentation des Trimers Na2K in NaK optimiert. Zunächst wurde die Optimierung der transienten Mehrphotonenionisierung von NaK durchgeführt. Dabei ließ sich erstmalig zeigen, dass die optimierten Pulsformen charakteristische dynamische Eigenschaften des gesteuerten Systems beinhalten können und damit einer Interpretation des Steuerungsprozesses zugänglich sind. Die optimierten Pulsformen bestanden aus Pulssequenzen, deren Pulsabstände der halben, ganzen oder anderthalbfachen Oszillationsperiode des Wellenpakets im angeregten A1S+-Zustand des NaK entsprachen. Die relativen Intensitäten der Pulszüge konnten mit den jeweiligen ein- bzw. zweiphotonischen Übergängen in Einklang gebracht werden, so dass anhand der bekannten Franck-Condon-Fenster die optimierten Prozesse als sequenzielle Pump-Probe/Pump-Probe-Schritte identifiziert werden konnten. Die Vermessung der reinen Chirpabhängigkeit konnte belegen, dass der positive Chirp der optimierten Pulsform zu einer Effektivierung des Populationstransfers in den ionischen Zustand beitrug. Ein optimierter selektiver Fragmentationsprozess in den NaK-Kanal konnte anhand charakteristischer Strukturen in den optimierten Pulssequenzen angegeben werden: ein zusätzlicher Dump-Pump-Prozess umgeht die prädissoziative Potenzialkreuzung und pumpt maximale Population in den dissoziativen Kanal. Mit zunehmender Größe der dissoziativen Cluster nahm die Komplexität der optimierten Pulsform zu. Die parametrische Optimierung gewährte eine deutlich Reduktion der Optimierungszeit. Durch die gezielte Einengung des Suchraums konnten die Bedeutungen einzelner Eigenschaften der Pulsform auf den optimierten Prozess untersucht werden. Im Fall des K2 führte die Drei-Parameter-Optimierung der spektralen sinusförmigen Phasenmodulation zu einer klaren Tripelpulssequenz, die einen optimierten sequenziellen Pump-Probe/Pump-Probe-Prozess ausführt. Die zunehmende Komplexität des molekularen Systems äußerte sich in einer zunehmenden Komplexität der optimierten Pulsform: Die freie Optimierung der Mehrphotonenionisierung des Trimers Na2K führte zu hochstrukturierten und nur teilweise mit der Wellenpaketdynamik korrelierten Pulssequenzen. Gleichzeitig konnte eine deutlich erhöhte Ionenausbeute erreicht werden.

Inhaltsverzeichnis

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0 Titelblatt
1 Einleitung 5
2 Grundlagen zur Molekulardynamik 9
2.1 Analyse molekularer Wellenpaketdynamik 9
2.1.1 Wechselwirkung mit dem Laserfeld 10
2.1.2 Molekulare Schwingungswellenpakete 12
2.1.3 Wellenpakektdynamik in Alkali-Dimeren 14
2.1.4 Wellenpakektdynamik in Alkali-Trimeren 17
2.2 Steuerung molekularer Reaktionsdynamik 22
2.2.1 Pump-Dump-Kontrollschema 23
2.2.2 Brumer-Shapiro-Schema 24
2.2.3 Optimal-Control-Theorie 26
3 Apparativer Aufbau und Lasersystem 29
3.1 Der Molekularstrahl 29
3.1.1 Vakuum-Kammern 29
3.1.2 Erzeugung des Clusterstrahls 31
3.1.3 Nachweiskammer 33
3.2 Der Titan:Saphir Laser 34
2.3 Steuerung des Experiments und Meßwerterfassung 35
4 Formung von Femtosekundenpulsen 37
4.1 Beschreibung geformter fs-Pulse 37
4.1.1 Phasenmodulation im Zeitraum 38
4.1.2 Phasenmodulation im Frequenzraum 40
4.1.3 Gitter-Kompressor 44
4.1.4 Kombinierter Gitter- und Linsen-Kompressor 45
4.2 Der Pulsformer 46
4.2.1 Pulsformung durch spektrale Filter 47
4.2.2 Null-Dispersions-Kompressor 48
4.2.3 Funktionsweise der Flüssigkristall-Modulatoren 54
4.2.4 Phasen- und Amplitudenmodulator 59
4.2.5 Diskrete Pulsformung 64
4.2.6 Nyquists Grenze der Pulsformung 70
4.3 Charakterisierung der Pulsform 73
4.3.1 Autokorrelation 74
4.3.2 Kreuzkorrelation 74
4.3.3 FROG 76
4.3.4 XFROG 79
4.4 Erzeugung von komplexen Pulsformen 82
4.4.1 Simulation 82
4.4.2 Quadratische spektrale Phasenmodulation 83
4.4.3 Kubische spektrale Phasenmodulation 84
4.4.4 Spektrale Phasenmodulation vierter Ordnung 86
4.4.5 Sinusförmige Phasenmodulation 86
4.4.6 Phasen- und Amplitudenmodulation 96
4.5 Zusammenfassung 99
5 Adaptive Rückkopplungs-Optimierung 101
5.1 Nicht-deterministische Optimierungsalgorithmen 103
5.1.1 Genetische Algorithmen und Evolutionäre Strategien 106
5.2 Die Rückkopplungsschleife 111
5.2.1 Implementation der adaptiven Rückkopplungsschleife 111
5.3 Parametrische Optimierung 113
5.4 Adaptive Rekompression von fs-Pulsen 114
5.4.1 Dispersionsverbreiterung durch einen SF57-Stab 115
5.4.2 Rekompression durch freie Optimierung 116
5.4.3 Rekompression durch parametrische Optimierung 123
5.4.4 Grenzen der Rekompression 125
5.5 Optimierung am Molekularstrahl 127
5.5.1 Rückkopplungsalgorithmus und Signalrauschen 127
5.6 Zusammenfassung 129
6 Optimierung von NaK+: Steuerung der Fragmentation und Ionisierung 131
6.1 Stand der Forschung 131
6.2 Wahl des Systems 133
6.3 Freie Optimierung von NaK+ 136
6.3.1 Optimierung der transienten Dreiphotonenionisierung NaK -> NaK+ 136
6.3.2 Optimierung kombinierter Fragmentations- und Ionisierungsprozesse 142
6.3.3 Diskussion 149
6.4 Ein-Parameter-Optimierung der NaK+-Intensität 157
6.4.1 Abhängigkeit der Ionenintensität vom linearen Chirp 158
6.4.2 Pulsabstände und -intensitäten einer Pulssequenz 161
6.4.3 Relative Phase einer Pulssequenz 165
6.5 Parametrische Optimierung im Frequenzraum 166
6.5.1 Lineare sinusförmige Phasenmodulation 166
6.5.2 Beschränkung des Parameterwerts t 170
6.5.3 Quadratische und kubische Erweiterung 174
6.6 Parametrische Optimierung im Zeitraum: Tripelpulse 176
6.7 Trennung von Fragmentation und Ionisierung 179
6.7.1 Experiment 180
6.7.2 Ergebnis 181
6.8 Zusammenfassung 184
7 Optimierung der multiphotonischen Ionisierungsprozesse in K2 187
7.1 Stand der Forschung 187
7.2 Reduktion der Pulsform-Komplexität 189
7.2.1 Optimierung mit den fünf Parametern a, t, c, a2 und a3 189
7.2.2 Optimierung mit den vier Parametern a, t, c und a3 190
7.2.3 Optimierung mit den vier Parametern a, t, c und a2 192
7.2.4 Optimierung mit den drei Parametern a, t und c 193
7.2.5 Interpretation der optimierten Pulsformen 195
7.3 Steuerung des Isotops 39,41 K2 197
7.4 Zusammenfassung 198
8 Optimierung der multiphotonischen Ionisierungsprozesse in Na2K 201
8.1 Freie Optimierung von Na2K 202
8.1.1 Analyse der Pulsformen 204
8.2 Ein-Parameter-Optimierung der Na2K+-Intensität 207
8.2.1 Einfluss des linearen Chirps 208
8.2.2 Intensitäten einer Pulssequenz 211
8.2.3 Pulsabstand t einer Pulssequenz 212
8.2.4 Relative Phase einer Pulssequenz 213
8.2.5 Zweidimensionale Abhängigkeit von Pulsabstand und Phase 214
8.3 Parametrische Optimierung von Na2K+ 220
8.4 Zusammenfassung 222
9 Zusammenfassung und Ausblick 225
Literatur 229
Anhang A: Die Justage des Pulsformer-Aufbaus 245
Anhang B: Publikationen 247
Lebenslauf 249
Danksagung 251

Ergänzende Angaben:

Online-Adresse: http://www.diss.fu-berlin.de/2002/91/index.html
Sprache: Deutsch
Keywords: Optimal Control, fs Pulse Shaping, Evolutionary Algorithms
DNB-Sachgruppe: 29 Physik, Astronomie
Klassifikation PACS: 78.47.+p, 33.80.-b, 42.25.-p, 33.50.-j, 36.40.jn, 36.40.Vz, 39.10.+j, 42.50.Md, 42.65.Re, 42.79.Kr
Datum der Disputation: 08-May-2002
Entstanden am: Fachbereich Physik, Freie Universität Berlin
Erster Gutachter: Prof. Dr. Ludger Wöste
Zweiter Gutachter: Prof. Dr. Jörn Manz
Kontakt (Verfasser): andreas.bartelt@web.de
Kontakt (Betreuer): woeste@physik.fu-berlin.de
Abgabedatum:30-May-2002
Freigabedatum:19-Jun-2002

 

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