FU Berlin Digitale Dissertation
Jaeyoung Lee : Electro-Oxidation of Small Organic Molecules Kinetic Instabilities and Spatiotemporal Pattern Formation Elektro-Oxidation kleiner organischer Moleküle
|Zusammenfassung| |Inhaltsverzeichnis| |Ergänzende Angaben|

Zusammenfassung Diese Arbeit behandelt das Phänomenen der raumzeitlichen Selbst-Organisation in elektrochemischen Systemen, anhand der elektrokatalytischen Oxidation von Ameisensäure (HCOOH) und Methanol (CH3OH). Zunächst wurde die Elektro-Oxidation von Kohlenmonoxid untersucht, da die CO-Oxidation einen wichtigen Elementarschritt in der Ameisensäure- wie Methanol-Oxidation darstellt. Eine raue Ru (0001)-Oberfläche wies in bezug auf CO-Oxidation höhere katalytische Aktivität auf als eine glatte, als Folge aktiver Oberflächendefekte. In der Ameisensäure-Oxidation auf einer Pt-Ring-Elektrode wurden reversible Übergänge zwischen stehenden Wellen und Pulsen beobachtet, wenn das Potential oder die HCOOH-Konzentration als Kontrollparameter dienten. Auf einer dünnen streifenförmigen Pt-Elektrode wurden Antiphasen- bzw. In-Phasen-Oszillationen bei naher bzw. weit entfernter Referenzelektrode gefunden. Eine überaschende experimentelle Beobachtung war Phasenneueinstellung bzw. kontrollierte Richtungs- umkehr rotierender Pulse auf einer Ringelektrode, hervorgerufen durch eine externe Störung über eine Triggerelektrode an einer Stelle des Rings. Bei kleiner Störamplitude ergab sich das übliche "Phase resetting", während größere zur Pulsumkehr führten. Alle raumzeitlichen experimentellen Beobachtungen stimmen sehr gut mit theoretischen Simulationen mithilfe eines Reaktions-Migrations-Modells überein und können aufgrund der Kombination kurzreichweitiger positiver mit langreichweitiger negativer Migrationkopplung verstanden werden. Der experimentelle Nachweis von Oszillationen in der Methanol-Oxidation, die auf einem versteckten negativen differentiellen Widerstand basieren, deutete auf die Möglichkeit hin, in Methanol-betriebenen Brennstoffzellen die thermodynamische Effizienz durch Anwendung autonomer und/oder extern getriebener Oszillationen geeigneter Frequenz zu erhöhen.

Inhaltsverzeichnis Die gesamte Dissertation können Sie als gezippten tar-File oder als zip-File laden. Durch Anklicken der Kapitelüberschriften können Sie das Kapitel in PDF-Format laden: TITLE CONTENTS CHAPTER 1. INTRODUCTION   1 CHAPTER 2. ELECTROCHEMICAL METHODS AND MATERIALS   17 CHAPTER 3. CO OXIDATION ON A Ru (0001) ELECTRODE   39 CHAPTER 4. ELECTROCATALYTIC OXIDATION OF HCOOH ON A Pt RING ELECTRODE   61 CHAPTER 5. SPATIOTEMPORAL EDGE EFFECTS ON A Pt RIBBON   121 CHAPTER 6. ELECTROCHEMICAL OSCILLATIONS IN METHANOL OXIDATION   143 CHAPTER 7. SUMMARY AND OUTLOOK   160 CHAPTER 8. DEUTSCHE ZUSAMMENFASSUNG   167 REFERENCES   171 Curriculum Vitae   i List of Publications   iii Acknowledgements   v

Ergänzende Angaben:
Online-Adresse:	http://www.diss.fu-berlin.de/2001/210/index.html
Sprache:	Englisch
Keywords:	Electro-Oxidation, Small Organic Molecules, Kinetic Instabilities, Spatiotemporal Pattern Formation, Electrocatalysis
DNB-Sachgruppe:	30 Chemie
Datum der Disputation:	25-Oct-2001
Entstanden am:	Fachbereich Biologie, Chemie, Pharmazie, Freie Universität Berlin
Erster Gutachter:	Professor Dr. Gerhard Ertl
Zweiter Gutachter:	Professor Dr. Helmut Baumgärtel
Kontakt (Verfasser):	jlee@fhi-berlin.mpg.de
Kontakt (Betreuer):	ertl@fhi-berlin.mpg.de
Abgabedatum:	30-Oct-2001
Freigabedatum:	31-Oct-2001

 

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