DARWIN Digitale Dissertationen German Version Strich

FU Berlin
Digitale Dissertation

Andreas Bartelt :
Control of Wave Packet Dynamics in Small Alkali Clusters with Optimally Shaped Femtosecond Pulses
Steuerung der Wellenpaketdynamik in kleinen Alkaliclustern mit optimierten Femtosekundenpulsen

 FU Logo

|Abstract| |Table of Contents| |More Information|

Abstract

Optimal control induced processes of fragmentative and non-fragmentative wave packet dynamics are investigated in model systems of small alkali metal clusters. In order to find fs pulse forms optimal for specific photoinduced processes a setup for optimal control experiments was developed. In a self learning feedback loop the fs pulse shaper was controlled by an optimization algorithm. The optimal pulse forms were found by maximizing the product yield. The pulse shaper consists of a liquid crystal modulator with 128 pixels situated in the fourier plane of a zero dispersion compressor. Independent computer control of spectral phase and amplitude allowed for the generation of arbitrarily predefined pulse shapes. Free optimization of 128 phase parameters was possible even under the presence of noise by applying non-deterministic evolutionary strategies. The capabilities of the algorithm could be tested by adaptive recompression of dispersively broadened fs-pulses. Full characterization of the optimized pulse forms including the determination of chirp and phase was achieved by cross correlation and XFROG techniques. Small alkali clusters were produced in a molecular beam and mass selectively detected by a quadrupole mass spectrometer. As a model system for fragmentation the mixed trimer Na2K was optimized to dissociate into NaK by maximizing the NaK+ yield. Since NaK was also in the beam first the optimization of the transient three photon ionization of NaK was studied. It could be shown for the first time that the optimized pulse forms can carry dynamical properties of the controlled molecular system. Pulse trains consisting of three pulses were found with pulse separations that matched half and full oscillation periods of the wave packet in the excited A 1S+ state of NaK. The relative intensities uniquely corresponded to the one and two-photon transitions of the Franck-Condon-windows. On this basis sequential pump-probe/pump-probe processes could be identified. The effectiveness of positively chirped pulse form elements for population transfer into the ion state could be demonstrated as well. The optimized selective fragmentation process into the NaK channel could be identified as a dump-pump process according to a double pulse structure being additional to ionization optimization results. The larger the dissociative clusters the more pulses with higher complexity appeared, giving rise to sequential fragmentation into intermediate masses. The parameterization of the phase function lead to a decrease of the optimization time. By reducing the dimensionality of the search space the contribution of single pulse form properties on the optimized processes could be measured. In the case of the potassium dimer a three parameter optimization using sinusoidal spectral phase modulation lead to triple pulse sequences with pulse separations of half the wave packet oscillation period. In general an increase of system complexity gave more complex pulse form structures and higher product yields: free optimization of e.g. multi photon processes in the trimer Na2K found partly non-intuitive pulse forms where a comparison with the theory is needed for total identification of the underlying effective processes.

Table of Contents

Download the whole PhDthesis as a zip-tar file or as zip-File

For download in PDF format click the chapter title

 
0 Titelblatt
1 Einleitung 5
2 Grundlagen zur Molekulardynamik 9
2.1 Analyse molekularer Wellenpaketdynamik 9
2.1.1 Wechselwirkung mit dem Laserfeld 10
2.1.2 Molekulare Schwingungswellenpakete 12
2.1.3 Wellenpakektdynamik in Alkali-Dimeren 14
2.1.4 Wellenpakektdynamik in Alkali-Trimeren 17
2.2 Steuerung molekularer Reaktionsdynamik 22
2.2.1 Pump-Dump-Kontrollschema 23
2.2.2 Brumer-Shapiro-Schema 24
2.2.3 Optimal-Control-Theorie 26
3 Apparativer Aufbau und Lasersystem 29
3.1 Der Molekularstrahl 29
3.1.1 Vakuum-Kammern 29
3.1.2 Erzeugung des Clusterstrahls 31
3.1.3 Nachweiskammer 33
3.2 Der Titan:Saphir Laser 34
2.3 Steuerung des Experiments und Meßwerterfassung 35
4 Formung von Femtosekundenpulsen 37
4.1 Beschreibung geformter fs-Pulse 37
4.1.1 Phasenmodulation im Zeitraum 38
4.1.2 Phasenmodulation im Frequenzraum 40
4.1.3 Gitter-Kompressor 44
4.1.4 Kombinierter Gitter- und Linsen-Kompressor 45
4.2 Der Pulsformer 46
4.2.1 Pulsformung durch spektrale Filter 47
4.2.2 Null-Dispersions-Kompressor 48
4.2.3 Funktionsweise der Flüssigkristall-Modulatoren 54
4.2.4 Phasen- und Amplitudenmodulator 59
4.2.5 Diskrete Pulsformung 64
4.2.6 Nyquists Grenze der Pulsformung 70
4.3 Charakterisierung der Pulsform 73
4.3.1 Autokorrelation 74
4.3.2 Kreuzkorrelation 74
4.3.3 FROG 76
4.3.4 XFROG 79
4.4 Erzeugung von komplexen Pulsformen 82
4.4.1 Simulation 82
4.4.2 Quadratische spektrale Phasenmodulation 83
4.4.3 Kubische spektrale Phasenmodulation 84
4.4.4 Spektrale Phasenmodulation vierter Ordnung 86
4.4.5 Sinusförmige Phasenmodulation 86
4.4.6 Phasen- und Amplitudenmodulation 96
4.5 Zusammenfassung 99
5 Adaptive Rückkopplungs-Optimierung 101
5.1 Nicht-deterministische Optimierungsalgorithmen 103
5.1.1 Genetische Algorithmen und Evolutionäre Strategien 106
5.2 Die Rückkopplungsschleife 111
5.2.1 Implementation der adaptiven Rückkopplungsschleife 111
5.3 Parametrische Optimierung 113
5.4 Adaptive Rekompression von fs-Pulsen 114
5.4.1 Dispersionsverbreiterung durch einen SF57-Stab 115
5.4.2 Rekompression durch freie Optimierung 116
5.4.3 Rekompression durch parametrische Optimierung 123
5.4.4 Grenzen der Rekompression 125
5.5 Optimierung am Molekularstrahl 127
5.5.1 Rückkopplungsalgorithmus und Signalrauschen 127
5.6 Zusammenfassung 129
6 Optimierung von NaK+: Steuerung der Fragmentation und Ionisierung 131
6.1 Stand der Forschung 131
6.2 Wahl des Systems 133
6.3 Freie Optimierung von NaK+ 136
6.3.1 Optimierung der transienten Dreiphotonenionisierung NaK -> NaK+ 136
6.3.2 Optimierung kombinierter Fragmentations- und Ionisierungsprozesse 142
6.3.3 Diskussion 149
6.4 Ein-Parameter-Optimierung der NaK+-Intensität 157
6.4.1 Abhängigkeit der Ionenintensität vom linearen Chirp 158
6.4.2 Pulsabstände und -intensitäten einer Pulssequenz 161
6.4.3 Relative Phase einer Pulssequenz 165
6.5 Parametrische Optimierung im Frequenzraum 166
6.5.1 Lineare sinusförmige Phasenmodulation 166
6.5.2 Beschränkung des Parameterwerts t 170
6.5.3 Quadratische und kubische Erweiterung 174
6.6 Parametrische Optimierung im Zeitraum: Tripelpulse 176
6.7 Trennung von Fragmentation und Ionisierung 179
6.7.1 Experiment 180
6.7.2 Ergebnis 181
6.8 Zusammenfassung 184
7 Optimierung der multiphotonischen Ionisierungsprozesse in K2 187
7.1 Stand der Forschung 187
7.2 Reduktion der Pulsform-Komplexität 189
7.2.1 Optimierung mit den fünf Parametern a, t, c, a2 und a3 189
7.2.2 Optimierung mit den vier Parametern a, t, c und a3 190
7.2.3 Optimierung mit den vier Parametern a, t, c und a2 192
7.2.4 Optimierung mit den drei Parametern a, t und c 193
7.2.5 Interpretation der optimierten Pulsformen 195
7.3 Steuerung des Isotops 39,41 K2 197
7.4 Zusammenfassung 198
8 Optimierung der multiphotonischen Ionisierungsprozesse in Na2K 201
8.1 Freie Optimierung von Na2K 202
8.1.1 Analyse der Pulsformen 204
8.2 Ein-Parameter-Optimierung der Na2K+-Intensität 207
8.2.1 Einfluss des linearen Chirps 208
8.2.2 Intensitäten einer Pulssequenz 211
8.2.3 Pulsabstand t einer Pulssequenz 212
8.2.4 Relative Phase einer Pulssequenz 213
8.2.5 Zweidimensionale Abhängigkeit von Pulsabstand und Phase 214
8.3 Parametrische Optimierung von Na2K+ 220
8.4 Zusammenfassung 222
9 Zusammenfassung und Ausblick 225
Literatur 229
Anhang A: Die Justage des Pulsformer-Aufbaus 245
Anhang B: Publikationen 247
Lebenslauf 249
Danksagung 251

More Information:

Online available: http://www.diss.fu-berlin.de/2002/91/indexe.html
Language of PhDThesis: german
Keywords: Optimal Control, fs Pulse Shaping, Evolutionary Algorithms
DNB-Sachgruppe: 29 Physik, Astronomie
Classification PACS: 78.47.+p, 33.80.-b, 42.25.-p, 33.50.-j, 36.40.jn, 36.40.Vz, 39.10.+j, 42.50.Md, 42.65.Re, 42.79.Kr
Date of disputation: 08-May-2002
PhDThesis from: Fachbereich Physik, Freie Universität Berlin
First Referee: Prof. Dr. Ludger Wöste
Second Referee: Prof. Dr. Jörn Manz
Contact (Author): andreas.bartelt@web.de
Contact (Advisor): woeste@physik.fu-berlin.de
Date created:30-May-2002
Date available:19-Jun-2002

 

|| DARWIN|| Digitale Dissertationen || Dissertation|| German Version|| FU Berlin|| Seitenanfang ||

Mail-Icon Fragen und Kommentare an:
darwin@inf.fu-berlin.de

© Freie Universität Berlin 1999