FU Berlin Digitale Dissertation
Holger Naundorf : Ultraschnelle lasergetriebene Protonendynamik in Gas- und Kondensierter Phase Ultrafast Laser Driven Proton Dynamics in Gas- and Condensed Phase
|Zusammenfassung| |Inhaltsverzeichnis| |Ergänzende Angaben|

Zusammenfassung In dieser Arbeit werden verschiedene Methoden der Behandlung des multidimensionalen, lasergetriebenen intramolekularen Protonentransfers in Gasphase und dissipativer Umgebung untersucht. Dabei wird zuerst die Methodik des "Cartesian Reaction Surface" (CRS) Hamilton-Operators und seine Herleitung aus ab initio Daten dargestellt. Dieser Ansatz erlaubt die näherungsweise Berechnung von Potentialenergieflächen für die Kernbewegung größerer molekularer Systeme in vollständiger Dimensionalität. Zur Lösung der durch diesen Operator definierten Schrödinger Gleichung wird die für hochdimensionale Systeme besonders geeignete "Multi Configuration Time Dependent Hartree" (MCTDH) Methode genutzt. Zur Einbeziehung dissipativer Effekte wurde das Lösungsmittel störungstheoretisch mit Hilfe der Redfield Theorie modelliert. Zusätzlich wurde das Bad durch klassische Molekulardynamik-Simulationen untersucht, um direkt den Einfluss eines klassisch behandelten Lösungsmittels auf den CRS Hamiltonoperator zu bestimmen. Mit Hilfe dieser numerischen Methoden zur Berechnung der Quantendynamik wurden verschiedene Strategien zur Kontrolle des Protonentransfers durch ultrakurze Laserpulse verglichen. Dazu werden Modellsysteme, die an ab initio Daten angepasst wurden, sowohl isoliert als auch in kondensierter Phase mit Dissipation untersucht. Die Kontrollmethoden die benutzt wurden, reichen von der Parameteranpassung analytischer Pulse in einem zwei Puls Pump-Dump Modell über die Parameteroptimierung durch genetische Algorithmen und lokale Kontrollstrategien für das elektrische Feld bis zur Anwendung der Theorie zur optimaler Kontrolle.

Inhaltsverzeichnis Die gesamte Dissertation können Sie als gezippten tar-File oder als zip-File laden. Durch Anklicken der Kapitelüberschriften können Sie das Kapitel in PDF-Format laden: Titlepage and TOC 1. Introduction 1 2. Theory 9 3. Applications and Results 61 4. Summary and Outlook 173 A. Appendix 177 Bibliography Danksagung

Ergänzende Angaben:
Online-Adresse:	http://www.diss.fu-berlin.de/2003/65/index.html
Sprache:	Englisch
Keywords:	quantum chemistry, quantum dynamics, ultrafast laser control, condensed phase, MCTDH
DNB-Sachgruppe:	30 Chemie
Datum der Disputation:	16-Oct-2002
Entstanden am:	Fachbereich Biologie, Chemie, Pharmazie, Freie Universität Berlin
Erster Gutachter:	Dr. habil. Oliver Kühn
Zweiter Gutachter:	Dr. habil. Volkhard May
Kontakt (Verfasser):	naundorf@chemie.fu-berlin.de
Kontakt (Betreuer):	ok@chemie.fu-berlin.de
Abgabedatum:	14-Mar-2003
Freigabedatum:	17-Mar-2003

 

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